Science最新發現：光動力納米催化劑可能成為發展氫能經濟的關鍵

這項研究于11月24日發表在《Science》雜志上，由萊斯大學納米光子學實驗室、Syzygy Plasmonics公司和普林斯頓大學Andlinger能源與環境中心的團隊合作完成。

DOI: 10.1126/science.abn5636.

在該研究中，Halas、Nordlander、萊斯大學校友Hossein Robatjazi、普林斯頓大學工程師和物理化學家Emily Carter等人表明，由銅和鐵制成的天線反應器顆粒在轉化氨方面非常有效。顆粒中的銅、能量收集片從可見光中捕捉能量。

具體地，萊斯大學Naomi J. Halas等人證明了等離子體光催化可以在光照下將熱惰性的、富含地球的過渡金屬轉化為催化活性位點。在超快脈沖照明下，Cu-Fe復合體中的Fe活性位點實現了非常類似于Ru的氨光催化分解效率。當用發光二極管照射時，即使反應規模增加了近三個數量級，光催化效率保持相當。這一結果證明了用儲量豐富的過渡金屬從氨載體高效生產氫氣的潛力。

在這項研究中，團隊的研究內容包括以下三點：

1、對比了Cu-Fe-和Cu-Ru ARs氨分解反應催化性

制備了Cu-Fe-和Cu-Ru ARs催化劑，證實了Cu-Fe-AR表現出與報道的最有效的Ru基熱催化劑相當的轉換頻率，并通過使用碳氫化合物注入模型表明，入射光子的量子效率更多地取決于MAO能級上HC的產生。

2、探究了微觀反應機制

通過理論計算探究了Cu-Fe-AR上的微觀反應機制，表明限速反應步驟是N₂在Cu-Fe-AR上的締合解吸。

3、驗證了光驅動NH₃分解

研究了可見光驅動的NH₃分解，證實了Cu-Fe-AR催化劑的高NH₃轉化率、高H₂產率以及穩定性。并通過在具有市售LED的克級光反應器，證明了從NH₃產生低溫綠色H₂的潛在可擴展性。

通過研究，作者發現了使用發光二極管作為光源在室溫下光催化驅動氨裂解的可行性，在定制的光反應器中將反應放大了近三個數量級。在LED照明下，Cu-Fe-AR仍然表現出非常高的光催化活性，實現了高達72%的NH₃轉化率。同時通過反應器優化，實現了在Cu-Fe-AR催化劑上高達18g/天的H₂產率，將光子-氫氣轉換效率提升至15.6%。

"像鐵這樣的過渡金屬通常是熱催化劑，"研究報告的共同作者、萊斯大學的Naomi Halas表示："這項工作表明它們可以成為高效的等離子體光催化劑。它還表明，光催化可以用廉價的LED光子源有效地進行。"

近年來，政府和產業眾多機構持續投資創建無碳液態氨燃料基礎設施和市場，因其不會造成溫室效應，而這項研究很好地呼應了該主題，與其具有協同作用。由于液氨易于運輸，而且蘊含大量的能量，因此是一種前途廣闊的未來清潔燃料。

"鑒于它們在大幅減少化工行業碳排放方面的潛力，該光催化劑值得進一步研究。"相關研究人員補充說道。